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不仅如此，这段时间蔡元培还担任了多种重要职务，以元老的身份调解各派之间的矛盾和冲突，维护政治格局的统一。
虽然工作繁忙，但蔡元培心里始终不忘教育大事。
在法国游学期间，他了解到法国不设教育部而是实行大学院制度，把整个法国分为17个学区，每个学区都设立独立的国立大学，由大学院院长负责全国教育行政工作，由大学校长处理区内教育工作。
于是在1927年，蔡元培参考这套运转模式，跟李石曾和吴稚晖一起推行大学区制度。
不久后，他又提出大学区制议案和大学院制议案，由李石曾提名他当院长。
议案通过以后，先在江苏和浙江两地开设了试点，看看如果有成效的话再推向全国。
在当时通过的《中华民国大学院组织法》里对大学院的身份作出了明确规定：大学院由多个学术机关组成，主要负责管理全国的教育行政，是教育界的最高权威。
这样的话，就能避免大学院像过去的教育部一样被杂事缠绕，同时也把政客官僚都拒之门外，希望能够起到加强业务和提高工作效率的作用。
蔡元培在担任院长期间，还组织了全国教育会，当时有专家和代表八十多人参加了会议。
他在会上提出教育应当遵循“科学化、劳动化、艺术化”
的原则，审议了各类教育案件共四百多件。
除此之外，蔡元培还通令全国要废除春秋旧典，提倡白话文。
但这个意见一出台，就遭到了反对派的攻击，说是像当年在北大发令废孔事件一样“瞎折腾”
。
在学院管理方面，蔡元培主张能简则简，但事务繁杂而人员过少，只能作出相应的整改措施——扩充职能机构进行对口管理，同时增设副院长处理日常事务，但无形中又更像以前的教育部了，是个两难的抉择。
很多人对大学院这种实验性的制度感到不满，提出了很多反对意见。
种种工作上的不协调，加上国民党党派的反对，使蔡元培受到了双重压力。
当年10月，国民政府宣布恢复教育部，停止了大学区制和取消了试点的地区，大学区制和大学院就这样结束了。
1931年9月18日，“九一八”
事变爆发。
蔡元培等人南下议和，在上海召开了和平统一会议。
“九一八”
事变后，蒋介石坚持“攘外必先安内”
，对日军采取了“不抵抗”
政策，导致东北三省快速沦陷，引起了全国民众的激愤。
不仅如此，蒋介石还大力培养特务组织，一时间民众安全得不到保障，整个社会陷入了恐慌之中。
蔡元培当时已经意识到，蒋介石等人只是拿民主作为幌子，实质上做的却是践踏民主和破坏法制的事。
周恩来曾经这样评价蔡元培：“从排满到抗日战争，先生之志在民主革命；从‘五四’到人权同盟，先生之行在民主自由。”
他作为一名真正的民主主义者，对国民党的政权统治感到深深的失望。
面对民族危机的来临，蔡元培在1932年12月跟宋庆龄、杨杏佛和林语堂等人一起，成立了中国民权保障同盟。
这是一个由各界人士组成的民间组织。
成立当天，同盟就发布了《宣言》，明确表明宗旨是要保障人与社会的思想和社会自由，反抗国民党政府对民主和人权的压制。
同盟在这方面作出了很多贡献，包括营救了陈独秀、许德珩、陈赓、丁玲、对非法枪决刘煜生一案表示严正抗议等等。
蒋介石政权千方百计阻挠同盟的活动，派特务威胁和恐吓同盟负责人，甚至在1933年6月18日派人袭击枪杀了杨杏佛。
得知这个坏消息后，蔡元培丝毫没有考虑到自身的危险，马上赶到医院安排杨杏佛善后的事情，再到同盟办公地处理各种事务，同时极力追查凶手。
在杨杏佛的追悼会上，蔡元培发表了深切悼念的讲话，宋庆龄更是大力谴责杀人案凶手及幕后主谋，呼吁全国人民共同反抗这种欺压人权的行为。
总体而言，虽然蔡元培在国民党中的地位崇高，但他主要精力还是主要投注在教育文化事业上，可以说算是学界中人而非政界中人。
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